Válts MeRSZ+ -ra!

MeRSZ online
okoskönyvtár

Több száz tankönyv egy helyen.
Online. Bárhol. Bármikor.

Kasztovszky Zsolt

A prompt-gamma aktivációs analízis örökségtudományi alkalmazásai

Szilikát anyagú régészeti leletek és nyersanyagaik eredetének meghatározása

A budapesti prompt-gamma aktivációs analitikai berendezés

A Budapesti Kutatóreaktort 1959-ben építették a volt Központi Fizikai Kutatóintézet (KFKI) csillebérci telephelyén. A vízhűtéses, könnyűvíz-moderátoros tank típusú (VVR) reaktort eredetileg 2 MW névleges teljesítményre tervezték. Az 1980-as évek közepén kezdődött átfogó korszerűsítést követően, az 1993-as újrainduláskor a maximális névleges teljesítménye elérte a 10 MW-ot. Ugyanekkor külső neutronvezetőket építettek a reaktorhoz, amelyek több kísérleti berendezéshez szolgáltattak neutronnyalábot.
A „Hidegneutron-forrás” Csarnokban (HNF Csarnok) három vízszintes neutronvezető juttatja el a neutronokat a reaktor aktív zónájától a kísérleti berendezésekig (2.3. ábra). A neutronvezetők üreges, üvegből készült hasábokból állnak. A hasábok külső felszíne többszörös Ni-réteggel, ún. „szupertükörrel” van bevonva, amelynek célja a neutronvezetőben haladó neutronok visszaverése a felszínről, így biztosítva a minimális intenzitásveszteséget a neutronvezetők mentén.
 
2.3. ábra. A Budapest Neutron Centrum (BNC) Reaktorcsarnokának és Hidegneutron-forrás Csarnokának alaprajza (Baranyai et al. 2019. Gajdos Ferenc rajza)
 
A HNF Csarnokban találhatók a neutronreflektometriás (GINA, REF), a háromtengelyű neutronszórásos (ATHOS), az in-beam Mössbauer spektroszkópiai (IBMS), a kisszögű neutronszórásos (SANS, FSANS) berendezések – amelyek szerkezetvizsgálatra alkalmasak –, valamint a prompt-gamma aktivációs analitikai (PGAA) (Szentmiklósi et al. 2010), NIPS-NORMA (a.m. Neutron-Induced Prompt Gamma-ray Spectroscopy & Neutron Optics and Radiography for Material Analysis) berendezések, amelyek elemösszetétel meghatározására, illetve képalkotásra is alkalmasak. A „ANCIENT CHARM” EU-s projekt keretében, 2006–2008-ban (Kasztovszky et al. 2008b) fejlesztett NIPS-NORMA-berendezés – a világon egyedülállóként – alkalmas nagyobb méretű tárgyakról 2D- és 3D-képet alkotni és a képalkotás eredményét kombinálni az ugyanazon nyalábbal végzett elemanalízissel (Kis et al. 2015). A NIPS-NORMA-berendezést Belgya Tamás és munkatársai fejlesztették ki. Az értekezésben tárgyalt neutronos mérések túlnyomó többségét a budapesti PGAA- és NIPS-NORMA-berendezéseken végeztük el.
A neutronvezetők megépítését követően az első budapesti PGAA méréseket 1996-ban végeztük Molnár Gábor és Belgya Tamás vezetésével (Molnár et al. 1997). Az ezt követő években Révay Zsolt vezetésével zajlottak a PGAA-módszer standardizálását, az ún. prompt-k0 módszer kidolgozását, valamint a mérések spektrális hátterének a csökkentését, a jel/zaj viszony javítását célzó kísérletek (Molnár et al. 1998).
2000-ben üzembe helyezték az ún. hidegneutron-forrást (HNF), ami közvetlenül a reaktor falához épített ~0,5 dm3 térfogatú, cseppfolyós hidrogénnel töltött tartály. A HNF feladata, hogy a rajta áthaladó neutronokat 16K hőmérsékletre hűtse. A hidegneutronok alkalmazása a termikus ekvivalens fluxus – ezáltal a PGAA érzékenységének – mintegy hússzoros növekedését eredményezte. Az alábbiakban röviden ismertetem a budapesti PGAA-berendezést (Szentmiklósi et al. 2010, Révay et al. 2004).
Az 1. sz. neutronvezetőt a PGAA- és NIPS-NORMA-mérőhelyet megelőzően kollimátorokkal két részre osztjuk. A felső nyaláb a PGAA-berendezés, az alsó a NIPS-NORMA-berendezés méréseit szolgálja ki. A PGAA-berendezésnél, a minta pozíciójában a termikus ekvivalens fluxus 7,75×107 cm–2 s–1. A NIPS-NORMA-berendezésnél, a minta pozíciójában a termikus ekvivalens fluxus 2,7×107 cm–2 s–1. A főnyalábot egy sűrített levegővel működtetett nyalábzárral lehet kinyitni, illetve elzárni, majd a következő lépcsőben a két mérőrendszerhez tartozó osztott nyalábok egymástól függetlenül, külön-külön is nyithatók-zárhatók. A besugárzásra alkalmazott nyalábok keresztmetszete – 6Li-tartalmú neutronelnyelő műanyagból készült kollimátorok segítségével – a mérési igényeknek megfelelően változtatható. A PGAA-berendezés esetében a rögzített méretű kollimátorok alkalmazásával nyerhető nyalábméretek: 5 mm2, 22 mm2, 44 mm2, 100 mm2, 200 mm2 és 400 mm2. A NIPS-NORMA-berendezésnél a nyaláb mérete folytonosan változtatható maximum 40 mm × 40 mm méretig. Az utóbbi esetben a nagy keresztmetszetű nyalábot képalkotáskor használjuk. A PGAA-mérőrendszer mintatartó kamrája jellemzően kisebb méretű, maximálisan 10 cm magas és 5 cm átmérőjű minták mérésére alkalmas. A PGAA-mintatartó vákuumozható, amennyiben a minta jellege (nem folyadék, nem porlódik) ezt megengedi, illetve, ha szükség van a spektrális háttér további csökkentésére a vákuumos mérés alkalmazásával (2.4. a-b. ábra).
A NIPS-NORMA mintakamrája valamivel nagyobb, max. 20 cm × 20 cm × 20 cm méretű minták, objektumok mérésére alkalmas. Ennél a mérőhelynél egy x, y, z, ω irányba mozgatható mintatartó asztal segítségével lehetőség van nagyobb tárgyak egy-egy pontjának beállítására a mérési pozícióba, az ún. izocentrumba (2.5. a-b. ábra). A NIPS-NORMA-mérőkamra nem vákuumozható. A kis méretű (<1 cm, lapos) mintákat mind a két mérőkamrában egy alumínium keretbe, teflonszálak közé befogva helyezzük el. A PGAA-mérőrendszernél a kis méretű minták mérésére automata mintaváltót használunk, amelybe legfeljebb 16 minta helyezhető el. Különlegesen nagy méretű tárgyak (vázák, szobrok) vizsgálatához a PGAA-mintatartó kamra leszerelhető.
 
2.4. a-b. ábra. A Budapest Neutron Centrum PGAA-berendezése (a) és egy obszidián minta (penge) behelyezése a mintatartóba (b)
 
2.5. a-b. ábra. A Budapest Neutron Centrum NIPS-NORMA-berendezése (a) és egy nagyméretű obszidián magkő a mintatartó kamrában (b)
 
Az (n, γ) reakció során keletkezett prompt- és késő-γ fotonokat mind a PGAA-, mind a NIPS-NORMA-berendezésnél CANBERRA gyártmányú, n-típusú koaxiális HPGe detektorral (2720/S típus, 27% relatív hatásfok; illetve GR 2318/S típus, 23% relatív hatásfok) észleljük. Mind a két esetben a méréseket Compton-elnyomásos üzemmódban végezzük, azaz egy BGO szcintillátor detektorrendszer segítségével letiltjuk a spektrumból a Compton-szórt fotonok egy részét, ezzel javítjuk a jel/zaj viszonyt. A detektált jeleket CANBERRA AIM 556A sokcsatornás analizátorral gyűjtjük 16k csatornába. A kapott spektrumokban a csúcsok illesztését és a csúcspozíciók meghatározását a Hypermet-PC programmal végezzük (Révay et al. 2001a, Révay et al. 2005). Az elemösszetétel meghatározása a k0-módszer elvének alkalmazásával (Molnár et al. 1998), és saját PGAA-könyvtárunk (Révay et al. 2001b) felhasználásával történik.
A PGAA-módszer korlátozások nélkül alkalmazható szilárd, folyékony és gáz halmazállapotú minták mérésére. Ugyanakkor a gyakorlati esetek túlnyomó többségében szilárd mintákat mérünk. Az örökségtudományi tárgyú kutatásokban legtöbbször geológiai eredetű mintákat – kőzeteket, ásványokat, talaj- és agyagmintákat, kerámiákat, érceket, fémeket, vagy ezeket tartalmazó összetett mintákat –, esetenként szerves eredetű anyagot is tartalmazó mintákat mérünk.
A kis méretű mintákat, esetenként a pormintákat teflon (Fluorinated ethylene propylene, FEP) fóliába csomagoljuk. A besugárzás idejét a rendelkezésre álló minta mennyisége, valamint a kimutatandó összetevők mennyisége határozza meg. Egy PGAA-spektrum felvétele néhány perctől akár 12‒24 óra időtartamig is eltarthat.
A besugárzást követően a minták csekély mértékben radioaktívvá válhatnak. Sugárvédelmi szempontból azon izotópok felaktiválódásával kell számolnunk, amelyek egyrészt elegendő mennyiségben vannak jelen a mintában, hogy aktiválódásuk mérhető járulékot adjon, másrészt a keletkezett aktív izotóp felezési ideje néhány perc és néhány nap között van. Hosszabb felezési idő esetén az
 
search
) ,
(2.6)
 
ahol
 
A
az adott elem (izotóp) aktivitása
Φ
a termikus ekvivalens neutronfluxus
σ
a neutronbefogási hatáskeresztmetszet
m
a besugárzott elem tömege
Θ
az adott izotóp gyakorisága
NA
az Avogadro-szám
M
a besugárzott elem atomsúlya
ti
a besugárzás időtartama
tc
a besugárzás végétől számított hűlési idő
 
képlet szerint az aktiválódás elhanyagolható, míg rövidebb felezési idő esetén a bomlás gyors. A gyakorlatban a minták számottevő felaktiválódását okozó leggyakoribb elemek: Na, Mg, Al, Mn, Co, Cu, Zn, Ag, Au. Ezen elemek előforduló radioaktív izotópjainak legfontosabb tulajdonságait az 2.1. táblázatban foglaltam össze. Vastagított betűkkel jelöltem a gyakorlatban sugárvédelmi szempontból is körültekintést igénylő radioizotópokat. A (2.6) képlet szerint a hosszú felezési idejű (60Co, 110mAg), valamint a nyomnyi mennyiségben jelen lévő izotópok a max. 1-2 órás besugárzások alatt nem aktiválódnak fel számottevően, így sugárvédelmi szempontból nem igényelnek különös elővigyázatosságot. Amennyiben fennáll a minták számottevő felaktiválódásának reális esélye, akkor előzetes sugárvédelmi számításokat végzünk a szükséges „hűtési” idő meghatározása céljából. További számításokat mutatunk még be egy újabb publikációban (Kasztovszky et al. 2026)
 
2.1. táblázat. A prompt-gamma aktivációs analízis során keletkező leggyakoribb radioaktív izotópok legfontosabb tulajdonságai. Vastagított betűkkel jelöltem a sugárvédelmi szempontból is körültekintést igénylő radioizotópokat
Elem
Radioaktív izotóp
Felezési idő
Bomlási γ-energia
Nátrium
24Na
14,96 h
1368,63 keV
2754,03 keV
Magnézium
27Mg
9,46 perc
843,74 keV
Alumínium
28Al
2,24 perc
1778,97 keV
Mangán
56Mn
2,58 h
846,77 keV
1810,77 keV
Kobalt
60mCo
10,47 perc
58,6 keV
60Co
5,3 év
1173,2 keV; 1332,5 keV
Réz
64Cu
12,7 h
1345,84 keV
66Cu
5,1 perc
1039,23 keV
Cink
69mZn
13,76 h
438,63 keV
Ezüst
108Ag
2,39 perc
632,97 keV
110mAg
249,8 nap
657,76 keV
937,49 keV
Arany
198Au
2,69 nap
411,80 keV
 
A viszonylag kis intenzitású neutronnyaláb használata és az előforduló felezési idők miatt a besugárzott minták aktivitása néhány nap „hűtést” követően a biztonságos határok alá csökken, így szabadon elszállíthatók, visszaadhatók a tulajdonosnak. Szintén a kis neutronfluxusnak köszönhető, hogy a budapesti PGAA- és NIPS-NORMA-berendezéseken történt besugárzás semmilyen látható vagy mikroszkopikus elváltozást nem okoz a mintákon, amit festett pergamen tesztmintákon infravörös spektroszkópiai módszerekkel is ellenőriztünk (Szikszai et al. 2018).
 
A prompt-gamma aktivációs analízis örökségtudományi alkalmazásai

Tartalomjegyzék

Kiadó: Akadémiai Kiadó

Online megjelenés éve: 2026

ISBN: 978 963 664 202 0

Kémia

Az örökségtudomány (angolul „heritage science”) fő célkitűzése, a tárgyi emlékeink elemzése és megőrzése a jövő nemzedékek számára, napjainkban kiemelt helyen szerepel Európa és az egész világ tudományos feladatai között.

A prompt-gamma aktivációs analízis (PGAA) az alkalmazott neutronnyaláb nagy áthatoló képessége következtében a tárgyak átlagos tömbi összetételéről szolgáltat adatokat. A PGAA-val elvileg minden kémiai elem kimutatható, elemenként eltérő érzékenységgel. A módszer kiválóan alkalmas értékes, egyedi minták, pótolhatatlan kulturális és természeti kincseink, például régészeti leletek roncsolásmentes örökségtudományi (archeometriai) vizsgálatára, elsősorban a leletek nyersanyagainak eredetmeghatározásában.

Kutatásaink a PGAA alkalmazhatóságára irányultak, főként szilikát anyagú régészeti leletek (kőeszközök, féldrágakövek, üvegek) archeometriai vizsgálataiban. Együttműködésben hazai múzeumokkal, egyetemekkel, Magyarországon elsőként végeztünk szisztematikus PGAA-méréseket különböző kőzetekből (obszidián, kovakőzetek, metamorf kőzetek), lápisz lazuliból, üvegből, valamint réz- és ezüstötvözetekből, kerámiából, készült régészeti tárgyak nagyszámú sorozatain. Munkatársaimmal összesen több mint 6000 archeometriai tárgyú PGAA-elemzést végeztünk, az egyes anyagfajtákra jelentős PGAA-adatbázisokat hoztunk létre, amelyekre számos jelenlegi hazai és nemzetközi régészeti kutatási projekt támaszkodik.

Az elmúlt 25 évben a budapesti PGAA-laboratórium mind a hazai, mind a nemzetközi tudományos életben elismertségre tett szert az archeometriai kutatások terén. Számos hazai és nemzetközi örökségtudományi tárgyú projektben vettünk részt. Tudomásunk szerint a budapesti az egyetlen, PGAA-t hosszú távú örökségtudományi kutatásokban alkalmazó laboratórium a világon.

Hivatkozás: https://mersz.hu/kasztovszky-a-prompt-gamma-aktivacios-analizis-alkalmazasa-szilikat-anyagu-regeszeti-leletek-es-nyersanyagainak-meghatarozasara//

BibTeXEndNoteMendeleyZotero
Kivonat
fullscreenclose
printsave